Der vielleicht bekannteste Song aus seiner Feder ist der vor knapp 50 Jahren veröffentlichte Hit „Working in the Coal Mine“. Darin beklagt ein Mann, dass jeden Morgen um fünf Uhr die harte Arbeit in der Kohlengrube losgehe, er völlig erschöpft und selbst am Wochenende zu müde für Spaß sei („Lord, I'm so tired. ... How long can this go on?“).

Berühmt wurde mit dem Lied allerdings ein anderer, Lee Dorsey. Auch wenn Toussaint in den USA zu den einflussreichsten Musikern seiner Zeit gehörte, machten die meisten seiner Titel andere populär, wie etwa „Fortune Teller“ (Benny Spellman, Rolling Stones), „Southern Nights“ (Glen Campbell), „Mother in Law“ (Ernie K-Doe) oder „Play Something Sweet“ (Three Dog Night).

Toussaint, in armen Verhältnissen aufgewachsen, blieb zeitlebens seiner Heimatstadt New Orleans treu. So gab er mehrere Konzerte, um Geld für die Opfer des Wirbelsturms „Katrina“ zu sammeln. Als Produzent gehörte er zu den Hitmachern der vergangenen Jahrzehnte, hat einen Grammy gewonnen und war in der Rock'n'Roll Hall of Fame. Bis zuletzt gab er Konzerte. Seine letzte Botschaft im Kurznachrichtendienst Twitter lautete: „Freue mich auf Baloise Session“ über ein Musikfestival in Basel.